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作者：愛旭研發(fā)中心
一、 引言：傳統(tǒng)理論的突破者——激子倍增
光伏技術(shù)作為可再生能源的核心方向，其能量轉(zhuǎn)換效率始終是研究重點。在早期科學家的認知中，一個光子通常只能激發(fā)單個電子-空穴對（激子），對應(yīng)單結(jié)硅基太陽電池的理論效率上限為33%[1]。然而，激子倍增（multiple exciton generation，MEG）現(xiàn)象[2,3]的發(fā)現(xiàn)打破了這一瓶頸——特定無機物量子點（如硫化鉛）或有機半導(dǎo)體材料（如并五苯）中，單個高能光子可產(chǎn)生多個激子，實現(xiàn)載流子倍增效應(yīng)，理論上可將光伏效率提升至44%以上[4]。下面將介紹載流子倍增技術(shù)的核心原理——激子分裂。
二、激子倍增技術(shù)的核心——激子分裂
圖1 無機量子點(a)和有機物(b)的激子倍增原理
激子倍增是指單個高能光子激發(fā)MEG材料時產(chǎn)生一個高能激子，然后分裂成多個激子的過程。當高能光子（能量大于半導(dǎo)體材料帶隙的2倍）入射時，普通半導(dǎo)體材料將超過帶隙的多余能量轉(zhuǎn)化成熱量損失，而MEG材料可將多余能量轉(zhuǎn)化為額外的激子。產(chǎn)生激子倍增的前提條件如下：1.入射高能光子能量大于2倍的半導(dǎo)體材料帶隙；2.高能光子可以產(chǎn)生額外激子，并將激子分離、提取、收集。理解激子倍增的關(guān)鍵在于理解材料內(nèi)部的相互作用。
以無機量子點為例（圖1a）。高能光子光照無機量子點后產(chǎn)生一個高能電子和一個空穴（過程Ⅰ），由于量子點內(nèi)俄歇復(fù)合的抑制和庫侖相互作用的增強，高能電子不再以輻射聲子的形式冷卻，而是在激發(fā)第二個電子（產(chǎn)生第二個空穴）后弛豫到導(dǎo)帶底（過程Ⅱ），實現(xiàn)從一個激子到兩個激子的倍增[5]。關(guān)于量子點激子倍增的機理，迄今為止有3種理論：1.高能激子處于單激子態(tài)與多激子態(tài)形成的相干疊加態(tài)[6]。目前，并沒有證實該理論的實驗報道。2. 價帶電子間的庫侖相互作用可以產(chǎn)生一個虛擬的雙激子態(tài)，吸收一個光子可促使虛擬雙激子態(tài)向真實雙激子態(tài)過渡，從而產(chǎn)生了多重激子效應(yīng)[7]。該理論的計算結(jié)果與部分實驗結(jié)果一致。3.高能激子擁有額外的動能，可以通過碰撞，將這部分能量轉(zhuǎn)化為額外的激子。盡管科研人員傾向于多重激子效應(yīng)是半導(dǎo)體中俄歇復(fù)合的逆過程而非碰撞電離導(dǎo)致，但第一性原理的計算結(jié)果表明碰撞電離理論可以解釋多重激子效應(yīng)[8]。
以有機材料為例（圖1b）。光照將分子激發(fā)到第一單線態(tài)，該分子將能量分享給鄰近的基態(tài)分子，二者形成一個中間態(tài)（TT態(tài)）[9]。經(jīng)過一段時間后, 中間態(tài)激子失去相干性, 擴散形成兩個獨立的三線態(tài)激子(T1 態(tài))。理解從單線態(tài)轉(zhuǎn)換到中間態(tài)的過程是揭示有機材料激子倍增的關(guān)鍵，也是被廣泛爭論的問題。關(guān)于從單線態(tài)到TT態(tài)的轉(zhuǎn)換過程，目前主要有兩種理論：1.激子首先由單線態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)殡姾赊D(zhuǎn)移態(tài)，再由電荷轉(zhuǎn)移態(tài)生成TT態(tài)（圖1b）[10]。2.單線態(tài)與TT態(tài)存在量子相干疊加關(guān)系，光激發(fā)單線態(tài)激子后，會與附近激子直接轉(zhuǎn)換為TT態(tài)（圖1b省去電荷轉(zhuǎn)移態(tài)）[11]。目前對于單線態(tài)到中間態(tài)的具體轉(zhuǎn)換過程，學術(shù)界仍存在分歧。
愛旭研發(fā)中心的工作人員對激子倍增技術(shù)在太陽電池提效方面也做了深入的研究，下期將對激子倍增技術(shù)在光伏領(lǐng)域的應(yīng)用進行介紹，敬請期待！
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